พระพุทธรูปที่เป็นพระประธานในพระอุโบสถเดิมไม่ปรากฏพระนาม ต่อมา ท่านเจ้าคุณ พระมหารัชชมังคลาจารย์ นิทฺเทสกเถร อดีตเจ้าอาวาสวัดสัมพันธวงศ์ รูปที่ ๙ ได้ถวายพระนามว่า "พระพุทธนราสภะทศพล"

          บนฐานแท่นชุกชีที่พระพุทธรูปประทับนั่งลดหลั่นกันลงมาเป็น ๓ องค์ มีพระอัครสาวกยืนซ้ายขวา ๒ องค์ พระอัครสาวกนั่งซ้ายขวา ๔ องค์ รวมบนฐานชุกชีมีพระทั้งหมด ๙ องค์

          สำหรับพระประธานองค์ใหญ่เป็นพระพุทธรูปทีสร้างด้วยไม้ เป็นซุงคว้านไส้กลวง ภายนอกถือปูนทับ พระพาหาเป็นไม้ทั้งลงรักปิดทอง ปางมารวิชัย หน้าพระเพลากว้าง ๒ ศอก ๑ คืบ ๑๑ นิ้ว สูงแต่ที่ประทับสุดพระรัศมี ๔ ศอก ๒ นิ้วครึ่ง

          พระพุทธรูปองค์รองลงมาซึ่งเป็นองค์กลาง ห้าพระเพลากว้าง ๒ ศอก ๕ นิ้ว ปางมาวิชัย ก่ออิฐถือปูน ลงรักปิดทอง องค์ล่าสุดเป็นพระพุทธรูปหล่อด้วยโลหะ หน้าพระเพลากว้าง ๑ ศอก ๕ นิ้ว ใต้ฐานองค์พระโปร่ง มีพระมงกุฎ เครื่องราชูปโภคเบญจราชกกุธภัณฑ์ จำลองเป็นส่วนเล็ก ทำด้วยทองคำ สำหรับพระมงกุฎภายในและบริเวณรอบๆบรรจุพระอังคารของสมเด็จพระสัมพันธวงศ์เธอ เจ้าฟ้ากรมหลวงพิทักษ์มนตรี ยอดพระมงกุฎบรรจุพระบรมสารีริกธาตุ ๒ องค์ โดยมีผอบเป็นแก้วครอบอีกชั้นหนึ่ง

          เดิมที่เดียวทางวัดเองก็ไม่ทราบว่ามีสิ่งต่างๆ และพระองคารบรรจุอยู่ภายใน ต่อมาในวันที่ ๑๐ กันยายน พ.ศ. ๒๕๐๒ หม่อมหลวงต่วนศรี วรวรรณ (หม่อมมารดาของ พระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหมื่นนราธิปพงษ์ประพันธ์) ผู้เป็นกุลทายาทในสมเด็จเจ้าฟ้า กรมหลวงพิทักษ์มนตรี ผู้สถาปนาวัดนี้ ได้มาบำเพ็ญกุศลฉลองชนมายุครบ ๗ รอบ ที่พระอุโบสถวัดสัมพันธวงศ

์          ก่อนที่พระสงฆ์จะเจริญพระพุทธมนต์ หม่อมหลวงต่วนศรี วรวรรณ ได้แจ้งแก่ทางวัดว่าประสงค์จะบำเพ็ญกุศลทักษิณานุปทานกิจ สดับปกรณ์พระอังคารสมเด็จเจ้าฟ้าฯ ผู้ทรงเป็ตนต้นราชสกุลของท่าน โดยให้พนักงานโยงผ้าภูษาโยงไปที่พระพุทธรูปองค์ล่างสุด โดยทานกล่าวยืนยันเป็นแม่นยำว่าพระพุทธรูปองค์นี้ภายในบรรจุพระอังคารของสมเด็จเจ้าฟ้า กรมหลวงพิทักษ์มนตรี ต้นราชสกุล "มนตรีกุล" สำหรับพระอัฐินั้นประดิษฐานอยู่ที่หอพระนาก ในพระบรมมหาราชวัง (ซึ่งแต่เดิมที่เดียวประดิษฐานอยู่ที่วังหน้าจนหอชำรุดรื้อลงในรัชกาลที่ ๕ จึงได้เชิญไปไว้ที่หอพระนาก)

          ดังนั้น ในคราวอัญเชิญพระพุทธรูปจากพระอุโบสถหลังเดิมขึ้นไปประดิษฐานบนพระอุโบสถหลังใหม่ ได้พบปูชนียวัตถุต่างๆ ดังกล่าวมาข้างต้น จึงนับว่าหม่อมหลวงต่วนศรี วรวรรณ ท่านมีความทรงจำในอดีตเกี่ยวกับประวัติความเป็นมาของต้นสกุลท่านเป็นเยี่ยม แม้จะมีอายุชราถึง ๘๔ พรรษา (ขณะที่มาบำเพ็ญกุศลในวันนั้น)

          สำหรับแผ่นเงิน แผ่นนาก และแผ่นทองคำ ที่พบรวมอยู่กับพระมงกุฎ ได้จารึกอักษรขอม กล่าวถึงพระสูตร พระอภิธรรมต่างๆ ซึ่งบรรดาของมีค่าเหล่านั้น ทางวัดได้เก็บรักษาได้วเป็นอย่างดี เพื่อที่จะนำเข้าบรรจุไว้ในพระพุทธรูปองค์เดิมที่พบโดยจะได้บำเพ็ญกุศลถวายเป็นกรณีพิเศษ ตามพระประสงค์ของพระเจ้าวรวงศ์เธอ กรมหมื่นนราธิปพงษ์ประพันธ์ มีพระประสงค์ในคราวที่พระเทพปัญญามุนี (ปัจจุบันได้รับพระราชทานสมณศักดิ์ที่ สมเด็จพระมหาวีรวงศ์ ถาวรเถระ) เจ้าอาวาสองค์ปัจจุบัน และคณะได้นำสิ่งต่างๆไปถวายที่วังเพื่อของพระวินิจฉัยในอันที่ปฏิบัติต่อปูชนียวัตถุนั้น ทั้งนี้โดยที่พระวรวงศ์บพิตร เสด็จในกรมฯ ทรงเป็นกุลทายาทผู้สูงศักดิ์ และทรงดำรงตำแหน่งเป็นองค์อุปถัมภ์ของวัดสัมพันธวงศ์มาเป็นเวลาช้านาน

พระพุทธรูปประทับนั่งลดหลั่นกันลงมาเป็น ๓ องค์ ในพระอโบสถหลังเดิม "พระพุทธนราสภะทศพล" ประดิษฐานอยู่บนสุด มีพระอัครสาวกยืนซ้ายขวา ๒ องค์ พระอัครสาวกนั่งซ้ายขวา ๔ องค์ รวมบนฐานชุกชีมีพระทั้งหมด ๙ องค์ การนำ "พระพุทธนราสภะทศพล" ขึ้นตั้งประดิษฐาน ในพระอุโบสถหลังใหม่ (ชั้น ๓) ในคราวแรก ได้มีการนำขึ้นประดิษฐานเป็นพระประธานองค์ล่าง เมื่อ พ.ศ. ๒๕๕๑ มีการบูรณะฐานพระประธานใหม่ มีการสลับตั้งองค์พระประธานใหม่ โดยนำ "พระพุทธนราสภะทศพล" ขึ้นประดิษฐานด้านบน   พระประธานองค์รองลงมา พระปฏิมา และพระอัครสาวกซ้ายขวา ซึ่งนำมาจากพระอุโบสถหลังเดิมนั้น ในปัจจุบัน ได้นำมาประดิษฐานไว้ที่พระอุโบสถชั้น ๒ (ศาลาการเปรียญ)

          ส่วนพระประธานองค์ใหญ่ ขณะที่สกัดทากรเคลื่อนย้าย ได้พบพระเครื่องเนื้อชินเงินพิมพ์ต่างๆ บรรจุอยู่ในองค์พระและใต้ฐานพระเป็นจำนวนมากนับเป็นหมื่นองค์ พระเครื่องชุดนี้ตามที่ปรากฏหลักฐานจากท่านผู้มีความรูทางโบราณคดีแจ้งว่า พระชุดนี้สร้างในสมัยเดียวกันกับกรุวัดราชบูรณะ จังหวัดพระนครศรีอยุธยา และเมื่อสร้างแล้วนำมาบรรจุไว้ตามซุ้มกำแพงแก้วบ้าง ในองค์พระเจดีย์บ้าง ในองค์พระประธานบ้าง

          พระกุรุที่บรรจุอยู่ตามซุ้มประตูกำแพงแก้ว และในพระเจดีย์ ทางวัดได้เคยเปิดกรุนำออกแจกจ่ายแก่ประชาชนสมัยสงครามโลกครั้งที่ ๒ อีกครั้งหนึ่ง และนำออกในคราวรื้อซุ้มประตูเมื่อ พ.ศ. ๒๕๐๔ เป็นครั้งสุดท้าย การนำออกจากซุ้มประตูแต่ละคราวก็เจ้าเป็นซุ้มๆเฉพาะที่ต้องการ ซุ้มไหนยังไม่ได้เจาะก็ให้คงไว้ เหลือมาถึงในคราวสุดท้ายที่ทำการรื้อกำแพงแก้ว ส่วนที่บรรจุอยู่ในองค์พระประธานและฐานพระ

ส่วนหนึ่งของพระกรุที่ได้ค้นพบ ขณะนี้ยังพอมีให้พุทธศาสนิกชนบริจาคบูชาที่ห้องวัตถุมงคลของวัด

          แต่เดิมทางวัดเองก็ไม่ทราบว่ามีพระเครื่องบรรจุอยู่ มาเมื่อวันที่ ๑๕ เมษายน พ.ศ. ๒๕๑๕ ทางวัดได้ดำเนินการอัญเชิญพระประธานจากพระอุโบสถเดินขืนพระอุโบสถหลังใหม่มีการสกัดฐานเพื่อสกัดฐานเพื่อใช้รถยกพระประธานขึ้น จึงได้พบพระจำนวนมา มีพิมพ์ต่างๆ คือ

          ๑. พระทากระดาน เกศบัวตูม (มีทั้งพิมพ์ใหญ่-พิมพ์เล็ก)
          ๒. พระปางห้ามญาติ ยกพระหัตถ์ซ้ายบ้าง ยกพระหัตถ์ขวาบ้าง
          ๓. พระปางปรกโพธิ์
          ๔. พระปางห้ามสมุทร ยกพระหัตถ์ทั้งสองข้าง
          ๕. พระปางไสยาสน์
          ๖. พระปางทรงเครื่อง หรือที่นักสะสมพระเรียกว่า พระทรงธิเบต

          พระเครื่องทั้งหมด มีชนิดปิดทองก็มี ชนิดอาบปรอทก็มี ทางวัดได้นำออกให้ประชาชนบูชาเพื่อนำทุนทรัพย์สมทบทุนในการสร้างพระอุโบสถหลังใหม่ ตั้งแต่เดือนเมษายน ๒๕๑๕ มีประชาชนสนใจบูชาไปเป็นจำนวนมาก